我校博士后在Nature Index期刊《Environmental Science & Technology》发表天然溶解性有机质光化学转化领域创新成果

近日，我校材料科学与工程学院在天然溶解性有机质光化学转化领域取得重要研究进展，研究成果以“Abiotic Pathways Bridge the Molecular Transformation from Terrestrial to Lacustrine Dissolved Organic Matter in Shallow Lakes”为题发表于国际学术期刊Environmental Science & Technology（Nature Index期刊）。博士后刘雪岩为论文第一作者，崔敏姝特任副教授为通讯作者。

溶解性有机质（DOM）在水生生态系统生物地球化学中发挥着核心作用，影响着光的穿透、营养盐可利用性、痕量金属迁移及微生物动态。在浅水湖泊中，来源于土壤淋滤液和植物凋落物的陆源DOM构成了湖源DOM库中占主导地位的外源组分。然而，陆源DOM在进入湖泊生态系统之前已经历了广泛的微生物和非生物降解，因其高度腐殖化、芳香化和结构复杂而通常表现出较低的生物可利用性。值得注意的是，浅水湖泊中的DOM倾向于向更均质、更高饱和度以及富含羧基的脂环族分子（CRAM）方向演化，这暗示进入湖泊的陆源DOM经历了显著的原位结构改造。这一现象表明，湖内转化过程在重塑DOM化学组成、桥接惰性陆源输入与更具活性、微生物可利用的湖源DOM之间起着关键作用。

科研团队以此环境现象为启发，利用傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）、连接反应分类和机器学习算法，探究了陆源和湖源DOM的非生物转化机制。在模拟太阳光和MnO₂耦合暴露条件下，陆源DOM更易发生脱芳构化和部分氧化，由于其稳定的稠合芳香骨架，碳骨架裂解受限。相反，虽然部分氧化仍是主要途径，但富含脂肪族的湖源DOM易于发生碳骨架断裂。MnO₂作为电子受体和活性氧调节剂，在减轻直接光敏化碳骨架裂解的同时，增强了氧化反应和结构复杂性。机器学习证实，尽管来源不同，两种DOM均表现出向更高氧化态和更强脂肪族特性的一致转变。此外，本分析提供了新的见解，将氮含量和DBE/O识别为DOM反应活性的通用指示因子。最终，非生物过程施加了共同的分子约束，引导DOM沿部分趋同的路径转化，推动结构迥异的DOM库走向共同的化学归宿。

文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.6c05122